天然气水合物是全球非常规油气资源勘探开发的热点。我国南海可燃冰储量约为680亿吨油当量，但多属于富含细颗粒粉砂和膨胀性黏土的泥质粉砂型水合物藏，开采难度大。细颗粒黏土分布在砂质孔隙之内，黏土的膨胀作用、孔隙水运移特性和转化规律对孔隙内甲烷水合物动力学的影响尚不明晰。针对储层中黏土矿物作用下气体水合物生成和分解相变动力学及其引起的孔隙结构动态演化规律研究仍然较少。孔隙尺度下，黏土细颗粒对于泥质粉砂型水合物藏开发过程的气-水-砂产出规律等尚不明晰。以上问题亟待开展研究。
蒙脱土存在下甲烷水合物生成和分解造成孔隙水运移与孔隙结构变化示意图
近日，清华大学深圳国际研究生院海洋工程研究院殷振元助理教授团队利用自主搭建的原位低场核磁共振仪，从孔隙尺度揭示了泥质粉砂型水合物储层中膨胀性黏土矿物-蒙脱土存在下甲烷水合物动力学、黏土膨胀与收缩效应、孔隙结构演化以及孔隙水的动态演化过程。研究提出了一种压汞与核磁共振联用标定孔隙尺寸方法，定量表征了T2谱与孔隙尺寸分布间的关系，并获得水合物生成分解过程中孔隙演化特性。研究发现，钠基蒙脱土在水合物生成初期，促进甲烷水合物生成并引起黏土束缚水的消耗；然而，蒙脱土的存在减慢了甲烷水合物生成速率，导致黏土束缚水转化率较低，仅为砂质孔隙水的三分之一。在生成过程中，研究团队在泥质粉砂和石英砂两种多孔介质中均观察到T2谱右移现象，表明固相水合物填充孔隙空间造成孔隙比表面积逐渐减小。
在降压分解过程中，研究团队发现，水合物首先在砂质大孔隙中分解，之后在黏土质小孔隙中分解。分解过程伴随着分解产出水的运移和转化：从砂质大孔隙（约150微米）向黏土小孔隙（约2微米）运移并转化为黏土束缚水，过程中黏土发生水化膨胀引起孔隙结构改变。该研究揭示了小粒径黏土矿物影响下，甲烷水合物生成与分解对泥质粉砂多孔介质孔隙结构与孔隙水运移的作用机理。研究结果为后续安全高效开采泥质粉砂型天然气水合物提供了基础实验数据和理论指导。
相关研究成果以“孔隙尺度泥质粉砂型甲烷水合物动力学的低场核磁共振研究”（Pore-scale investigation of CH4 hydrate kinetics in clayey silty sediments by Low-Field NMR）为题，作为封面论文发表于期刊《能源与燃料》（Energy & Fuels）。论文第一作者为清华大学深圳国际研究生院2021级博士生任俊杰，论文通讯作者为清华大学深圳国际研究生院殷振元助理教授。论文作者还包括中海油研究总院水合物与海洋资源战略研究中心李清平博士、苏州纽迈分析仪器股份有限公司吴飞博士、清华大学深圳国际研究生院陈道毅教授、中国石油大学（华东）李淑霞教授。该研究得到国家自然科学基金、广东省珠江人才计划、深圳市科创委等部门的资助。
来源：清华大学
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